ゆうとさん

これはたしかに難しい問題ですね。
「たまらない」という言葉は、現在では「いやだ（我慢できない）」という意味にイメージが直結しやすいかもしれません。
でも、走れメロスの作者は現在より80年ほど前に活躍されていた方で、当時と今では、ことばのもつ意味合いにギャップがある部分もあります。
「たまらない」は、おいしいものを食べて「たまらない（美味しくて満足）」というようにも使うかと思います。
つまり、「いやだ」と「満足」の２通りで使える言葉ですね。

では、本題の「ここでのメロスの感情はどうだったのか？」ということになるのですが、
この「たまらない」の前後に注目してみてください。

「君は、いつでも私を信じた。私も君を欺かなかった。私たちは、本当によい友と友であったのだ。一度だって、暗い疑惑の雲を、お互い胸に宿したことはなかった。」
「今だって、君は私を無心にまっているだろう。」「ありがとう」「よくも私を信じてくれた。（この「よくも」も悪いイメージがつよいかもしれませんが、ここでは、こんな不利な状況の中、私を信じてくれたなんて凄いというイメージ）」
「友と友の間の真実は、この世でいちばん誇るべき宝」

つまり、このときのメロスは、友が自分を信じてくれたことに感謝し、それをたまらなく（嬉しい）思っています。
そして、そんな信じてくれた友に報いることができなくて、自分を情けなく、申し訳なく思っています（罪悪感）。
そして、友が信じてくれたこと、そんな友を持つことができたことに満足しています。

ここには、「いらだち」はありません。
よって、「ふさわしくないもの」は「ウ」となります。

ここまでのメロスが、大変な思いをしながら走っていて、間に合いそうにないことに焦っているので、「いらだち」が正しいようにも感じてしまうかもしれませんね。
なので、なかなか難しい問題になっています。

細かいところまで勉強されていて、わからない部分をきちんとクリアにしようとされている　ゆうとさん、すごいですね！！
テスト頑張ってください！応援しています。